En 1557, à peine âgé de 21 ans, il est envoyé par Calvin avec treize autre Génevois pour rejoindre Nicolas de Villegagnon, qui a fondé la "France Antarctique", établissement français dans la baie de l'actuelle Rio de Janeiro.
Il y arrive le 7 mars 1557, et y reste jusqu'en octobre ; mais Villegagnon se convertit au catholicisme, et chasse les protestants de "Fort-Coligny" ; ils doivent alors partager la vie des "Tupinambaoults", indiens anthropophages, avant d'être définitivement expulsés du Brésil, le 4 janvier 1558.
Il parvient en France le 24 mai 1558, après une traversée éprouvante, marquée par une terrible famine et devient pasteur, jusqu'à l'explosion terrible des guerres de religion. Chassé de Paris par le massacre de la Saint-Barthélémy, en 1572, il se réfugie dans la place forte de Sancerre, qui va être assiégée par les catholiques de janvier à août 1573. Il rencontre alors de nombreux pasteurs protestants, parmi lesquels certains sont de célèbres humanistes, ce qui va lui permettre d’approfondir sa culture. Mais ce sera surtout une expérience terrifiante car la ville assiégée connaît une terrible famine. Léry assiste à la mort de nombre de ses compatriotes protestants, et même à des scènes de cannibalisme dont son oeuvre se fait l'écho. C'est aussi à cette époque qu'il compose Récit d'un voyage fait en la terre du Brésil. En 1595, il part en Suisse, où il exercera comme pasteur jusqu'à sa mort en 1613.
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